| dc.contributor.advisor | KARAN, Birgül | |
| dc.contributor.author | ÖZGENÇ, Gökhan | |
| dc.date.accessioned | 2018-02-12T06:01:58Z | |
| dc.date.available | 2018-02-12T06:01:58Z | |
| dc.date.issued | 2018-01 | |
| dc.date.submitted | 2018-01-03 | |
| dc.identifier.uri | http://hdl.handle.net/11655/4274 | |
| dc.description.abstract | In the first part of this thesis study; core-shell magnetic composite catalysts were prepared for use in the oxidation of water by coating transition metal-doped layered manganese oxide (MnOx) on manganese ferrite (MnFe2O4) nanoparticles. Spinel manganese ferrite nanoparticles, synthesized by a hydrothermal method, were used as the core material. The shell material “birnessite” was in situ deposited over the manganese ferrite nuclei and was doped in situ and by ion exchange with some first raw transition metal ions (Cr3+, Co2+, Ni2+, Cu2+ and Zn2+).
The products were characterized and analyzed by X-Ray Diffraction (XRD), Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FT-IR), Scanning Electron Microscopy (SEM), Energy Dispersive X-Ray Spectroscopy (EDS), Transmission Electron Microscopy (TEM), Thermogravimetric Analysis (TGA), magnetization measurements (VSM) and Atomic Absorption Spectroscopy (AAS). It was found that the composites were in the form of core-shell structured, 100-150 nm sized, soft ferromagnetic particles and that the transition metal doping did not cause any structural or morphological change but influenced the thermal stability.
Finally; the catalytic activities of these nanocomposites in the chemical oxidation of water were investigated in the presence of a single electron oxidizer (Ce4+). The amount of oxygen evolved by oxidation was determined by Clark electrode and GC-TCD systems. Among the composites doped with transition metals, it was observed that those containing Co2+ and Ni2+ ions exhibited higher catalytic activity than the neat birnessite-manganese ferrite catalysts. The highest amount of oxygen evolution was recorded by in situ Co2+-doped composite catalyst.
Co2+ and Ni2+ -doped birnessite-manganese ferrite nanocomposites prepared in this study displayed higher WOC activity than their neat analogues and can be considered as next generation catalysts for the oxidation of the water. | tr_TR |
| dc.description.tableofcontents | ÖZET vii
ABSTRACT ix
TEŞEKKÜRLER xi
İÇİNDEKİLER xii
TABLOLAR DİZİNİ xv
ŞEKİLLER DİZİNİ xvi
SİMGELER VE KISALTMALAR xix
1. GİRİŞ 1
2. GENEL BİLGİLER 3
2.1. Suyun Ayrışması 3
2.1.1. Doğal sistemlerde suyun ayrışması ve Fotosistem II 3
2.1.2. Yapay Sistemlerde Suyun Ayrışması 5
2.1.2.1. Suyun Işık ile Yapay Ayrışması 5
2.1.2.2. Isısal Ayrışma 7
2.2. Suyun Katalitik Yükseltgenmesi (WOC) 7
2.2.1. Metal Oksit Katalizörleri 8
2.2.2. Mangan Bazlı Heterojen Katalizörler 9
2.2.3. Heterojen Katalizörlerde Manyetik Nanomalzeme Yaklaşımı 12
2.3. Tez Çalışmasının Amacı ve Kapsamı 15
2.3.1. Mangan Ferrit-Birnesit (B@MF) Nanokompozit Katalizörlerin Hazırlanması 16
2.3.2. B@MF nanokompozit katalizörüne geçiş metal iyonlarının katkılanması 17
2.3.3. Geçiş metali katkılanmış-B@MF nanokompozit katalizörlerin suyun yükseltgenmesindeki katalitik etkinliklerinin incelenmesi 18
2.3.3.1. Clark Elektrot Sistemi 19
3. DENEYSEL ÇALIŞMALAR 21
3.1. Kullanılan Malzemeler 21
3.2. Mangan Ferrit-Birnesit Katalizörünün Hazırlanması 21
3.2.1. MF Sentezi 21
3.2.2. B@MF Nanokompozit Katalizörünün Sentezi 22
3.3. Mangan Ferrit-Birnesit Katalizörüne Geçiş Metallerinin Katkılanması 22
3.3.1. Geçiş Metal Katkılı Birnesit Yapısının MF Üzerinde “In-situ” Oluşturulması 22
3.3.2. B@MF Yapısına İyon Değişimi Yöntemi ile Geçiş Metal İyonu Katkılanması 22
3.4. Nanokompozitlerin Karakterizasyonu 23
3.4.1. Atomik Absorpsiyon Spektroskopisi (AAS) Analizleri 23
3.4.2. Isısal analizler 23
3.4.3. Toz X-Işını Kırınımı (PXRD) Analizleri 23
3.4.5. Mikroskobik Analizler 23
3.4.6. Manyetizasyon Ölçümleri 23
3.5. Katalitik Çalışmalar 24
3.5.1. Clark Elektrotu ile O2 Miktarı Tayini 24
3.5.2. GC ile O2 Miktarı Tayini 24
4. DENEYSEL BULGULAR VE TARTIŞMA 26
4.1.“In-situ” Oluşturulan Geçiş Metal Katkılı TMB@MF Kompozit Katalizörlerin Karakterizasyonu ve Katalitik Özellikleri 26
4.1.1.Toz X-Işını Kırınım Deseni Analizi 26
4.1.2. Isısal Analiz 27
4.1.3. FT-IR Analizi 29
4.1.4. SEM, TEM ve EDS Analizleri 30
4.1.4.1. Co(II)B@MF 30
4.1.4.2. Ni(II)B@MF 32
4.1.4.3. Diğer TMB@MF örnekleri 33
4.1.5. Manyetizasyon Ölçümleri 34
4.1.6. Kimyasal Analiz Sonuçları ve Kompozitler için Önerilen Formülasyonlar 35
4.1.7. Katalitik Çalışmalar 36
4.2.İyon Değişimi (ID) Yöntemiyle Elde Edilen Geçiş Metal Katkılı ID-TMB@MF Kompozit Katalizörlerin Karakterizasyonu ve Katalitik Özellikleri 40
4.2.1.Toz X-Işını Kırınım Deseni Analizi 40
4.2.2. Isısal Analiz 41
4.2.3. FT-IR Analizi 42
4.2.4. SEM Analizleri 43
4.2.5. Manyetizasyon Ölçümleri 44
4.2.6. Kimyasal Analiz Sonuçları ve Kompozitler için Önerilen Formülasyonlar 44
4.2.7. Katalitik Çalışmalar 45
4.3. Tartışma 48
4.3.1. Geçiş Metal İyonu ile Katkılamanın Kompozitlerin Yapısal/Isısal Kararlılıklarına Etkisi 48
4.3.2. Geçiş Metal İyonu ile Katkılamanın Kompozitlerin WOC Etkinliklerine Etkisi 50
5. SONUÇLAR 53
ÖZGEÇMİŞ 63 | tr_TR |
| dc.language.iso | tur | tr_TR |
| dc.publisher | Fen Bilimleri Enstitüsü | tr_TR |
| dc.rights | info:eu-repo/semantics/openAccess | tr_TR |
| dc.subject | Suyun yükseltgenmesi, mangan oksitler, heterojen katalizörler, nanokompozit katalizörler, manyetik nanokompozitler. | tr_TR |
| dc.title | SUYUN KATALİTİK YÜKSELTGENMESİ İÇİN MANGAN FERRİT DESTEKLİ-GEÇİŞ METALİ KATKILANMIŞ BİRNESİT NANOKOMPOZİT KATALİZÖRLERİNİN HAZIRLANMASI VE KARAKTERLENDİRİLMESİ | tr_TR |
| dc.title.alternative | PREPARATION AND CHARACTERIZATION OF MANGANESE FERRITE SUPPORTED-TRANSITION METAL DOPED BIRNESSITE NANOCOMPOSITES FOR CATALYTIC WATER OXIDATION | tr_TR |
| dc.type | info:eu-repo/semantics/masterThesis | tr_TR |
| dc.description.ozet | Bu yüksek lisans tez çalışmasının ilk bölümünde; mangan ferrit (MnFe2O4) nanoparçacıkları üzerine geçiş metal iyonlarıyla katkılanmış birnesit tipi-tabakalı mangan oksit (MnOx) kaplanarak suyun yükseltgenmesinde kullanılmak üzere manyetik özellikli, çekirdek-kabuk yapısında kompozit katalizörler hazırlandı. Çekirdek malzemesi olarak spinel formdaki mangan ferrit nanoparçacıkları hidrotermal yöntemle sentezlendi. Kabuk malzemesi olarak kullanılan birnesit, mangan ferrit çekirdekleri üzerinde in situ sentezlendi ve ilk sıra geçiş metalleri (Cr3+, Co2+, Ni2+, Cu2+ ve Zn2+) ile in situ ve iyon değişimi yöntemleriyle katkılandı.
Ürünler, X-Işını Kırınımı (XRD), Fourier Dönüşümlü İnfrared Spektroskopisi (FT-IR), Taramalı Elektron Mikroskopu (SEM), Enerji Dispersif X-Işını Spektroskopisi (EDS), Geçirimli Elektron Mikroskopisi (TEM), Termogravimetrik Analiz (TGA), Atomik Absorpsiyon Spektroskopisi (AAS) ve manyetizasyon ölçümleri (VSM) ile karakterize edildi. Kompozitlerin; yaklaşık 100-150 nm büyüklüğünde ve çekirdek-kabuk yapısındaki parçacıklardan oluştuğu, yumuşak ferromanyetizma özelliği gösterdikleri, geçiş metali ile katkılamanın kompozit yapısında ve morfolojisinde önemli bir değişikliğe neden olmadığı ancak ısısal kararlılıklarını etkilediği görüldü.
Son olarak; bu nanokompozitlerin tek elektronlu bir yükseltgeyici (Ce4+) varlığında suyun kimyasal yükseltgenmesindeki katalitik aktiviteleri incelendi. Yükseltgenme ile açığa çıkan oksijen miktarları Clark elektrot ve GC-TCD sistemleri ile saptandı. Geçiş metalleri ile in situ ve iyon değişimi yöntemiyle katkılama yapılan kompozitler arasında Co2+ ve Ni2+ iyonları içerenlerin diğerlerine göre ve katkılanmamış mangan ferrit-binesit katalizörlerine göre daha yüksek katalitik aktivite gösterdikleri gözlendi. En yüksek miktarda oksijen çıkışı Co2+ ile in situ katkılanmış kompozit katalizör ile elde edildi.
Bu çalışmada hazırlanan Co2+ ve Ni2+ ile katkılanmış mangan ferrit-birnesit nanokompozitleri; katkılanmamış benzerlerine göre suyun yükseltgenmesinde daha yüksek aktiflikleri olan yeni nesil katalizörler olarak değerlendirilebilir. | tr_TR |
| dc.contributor.department | Kimya | tr_TR |
